电视剧《大梦归离》的主要角色如下：
赵远舟（朱厌）：由侯明昊饰演，他是百妖之首，化为人形后主动“投诚”协助朝廷组建缉妖司。表面上是协助缉妖，实际上内心有着复杂的情感和自己的目的。他实力非凡，武力值是整个捉妖小分队的扛把子。
文潇：由陈都灵饰演，她是新任的白泽神女，白泽神女的徒弟。白泽神女意外身亡后，她继任了神女之位，因白泽令丢失，失去了大部分力量，但依然具备强大的捉妖能力。她带着对赵远舟的防备与怀疑加入缉妖司，与其他成员一起揭开妖兽作恶背后的真相。
卓翼宸：由田嘉瑞饰演，是缉妖司的领事，与文潇青梅竹马，精通探案和剑术。他在保卫缉妖司的过程中，学会了云光剑的正确用法，并最终与赵远舟成为队友。
裴思婧：由程潇饰演，曾是崇武营猎妖人的高冷弓箭手。她冷静，对名利看得不太重，但做事过于黑白分明，容易走极端。
白玖：由林子烨饰演，是一名精通医术、善良且有点怂的神童大夫。
英磊：由徐振轩饰演，在剧中有责任感，听从指挥敢冲锋，特别会照顾身边人，但心中执念一旦被利用，就容易犯错。
离仑：由闫桉饰演，对感情的认知有偏差，私心过重，容易一条道走到黑，缺少明辨是非的能力。
裴思恒：由赖伟明饰演，信守承诺，做事有恒心，听姐姐的话，但身为姐控容易走极端，所以被人利用成为傀儡。
初代神女：由古力娜扎特别出演。
齐小姐：由彭小苒特别主演。
卓翼轩：由汪铎特别出演。
冉遗：由王以纶特别出演。
讹兽：由张淼怡饰演。
赵婉儿：由奚梦瑶饰演。
温宗瑜：由刘欢饰演。
青耕：由艾米饰演。
甄枚：由欧米德饰演。
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